Để thức tỉnh đồng bào trong nước và gây thanh thế, ngày 19 tháng 6 năm 1924, một thành viên của Tâm Tâm Xã là Phạm Hồng Thái đã thực hiện việc mưu sát toàn quyền Đông Dương Merlin tại khách sạn Victoria, Quảng Châu, Trung Quốc. Cuộc mưu sát không thành Merlin chỉ bị thương nhẹ, Phạm Hồng Thái hy sinh. Sự kiện này gây chấn động và làm bừng tỉnh lòng tự hào dân tộc của nhiều người Việt Nam.

Tháng 11 năm 1924, Nguyễn Ái Quốc đến Quảng Châu và thuyết phục được những thành viên ưu tú của Tâm Tâm Xã tham gia thành lập và trở thành hạt nhân của Việt Nam Thanh niên Cách mạng Đồng chí Hội (tiền thân của Đảng Cộng sản Việt Nam). Năm 1925, Tâm Tâm Xã tự giải tán.